İlk evliliğini yönetmen François Moreuill ile yaptı. 1962 yılında kendisinden 24 yaş büyük yazar Romain Gary (Emile Ajar) ile evlendi. Bu evlilikten Alexandre Diego ve Nina Hart adında 2 çocuğu oldu. Ayrıca Gary'nin yönettiği Peru'daki Kuşlar ve Öldür adlı filmlerde rol aldı. Ancak 1969 yılların sonlarına doğru Meksikalı yazar Carlos Fuentes ile yaşadığı ilişki ile Romain Gary ile evliliğini sonlandırdı.

Değişik tarzda giysileri ve kısacık saçlarıyla Seberg'i sadece günün modacıları değil, FBI'ın başında bulunan J. Edgar Hoover de takip ediyordu. Amerikalı aktrist, 60'lı ve 70'li yılların önde gelen zenci hareketi olan Kara Panterler'e açıktan destek veriyordu. Carlos Fuentes ile olan birlikteliğinden hamile kaldığını bilen FBI, doğacak bebeğin babasının bir zenci olduğu söylentisini yayarak, Kara Panterler'e verdiği desteği önlemek istedi. Yaşadığı bunalım nedeniyle erken doğum yaptı. Bir basın toplantısında bebeğin beyaz ve cansız bedenini gazetecilere göstererek dedikodulara son verdi.

Seberg üzerinde bulunan büyük baskı nedeniyle çok zor günler yaşadı. Bu nedenle birkaç kez intihar girişiminde bulundu. Sonunda 1979'da Paris'te yüksek dozda ilaç alarak hayatına son verdi. Cesedi ölümünden 10 gün sonra arabasında bulundu. İntihar notunda "Beni affedin, sinirlerime daha fazla katlanamıyorum." yazıyordu. Seberg, Paris'te Montparnasse mezarlığına gömüldü.

Ölümünden 1 yıl sonra eski eşi Romain Gary de intihar ederek hayatını sonlandırdı.