1952 yılında "Man Smart (Woman Smarter)", "Jerry (This Timber Got To Roll)" parçalarının olduğu ilk 45'liğini çıkaran Belafonte dört ay sonra sanatçının ilk hit parçaları olan "Scarlet Ribbons (For Her Hair)" ile "Shenandoah" parçalarının olduğu ikinci 45'liğini çıkardı. "Bright Road" filminin müziklerinden olan ve Belafonte ile Millard Thomas'ın beraber yazdığı "Suzanne (Every Night When The Sun Goes Down)" parçası ile Japon müziğinden etkilenilerek yazılmış bir parça olan "Gomen Nasai (Forgive Me)"nin olduğu üçüncü 45'liği 1953 yılında çıktı.

Bu yıldan sonra uluslararası müzik dünyasında tanınmasını sağlayan iki önemli olay gerçekleşti; kendisine Tony Ödülü'nü kazandıran "John Murray Anderson's Almanac" adlı Broadway revüsündeki rolü ve Bizet'in Carmen operasının modern bir adaptasyonu olan "Carmen Jones" filmindeki rolü. 1954 yılını "Mark Twain And Other Folk Favorites"i çıkararak tamamladı.

1955'te çıkardığı albümü "Belafonte"yi takip eden "Calypso", ona ilk platinyum plağını kazandırdı ve billboard listelerinin bir numarasında tam 31 hafta kalmasını sağladı. Sırasıyla "Come Back Lisa", "Day-O" ve "Star-O" gibi her biri birer hit olmuş parçalar geldi. "An Evening with Belafonte" albümünden sonra 1957'de çıkardığı "Belafonte Sings of the Caribbean" ona "Kalipso Kralı" ve yılın en çok satan sanatçısı unvanlarını kazandırdı.

Billboard listelerin üst sıralarını zorlayan bu kadar çok albüm ve parçayla Avrupa kıtasına açılmaya karar veren Belafonte burada 30'lu yıllardaki efsanevi Afro-Amerikan jazz müzisyenlerinin elde ettiği başarının bir benzerini yakaladı. Aynı zamanda ülkesinde ise "Tonight with Belafonte" adlı televizyon programıyla Emmy ödülünü aldı. 58'de çıkardığı "Love is Gentle Thing" ve "Belafonte Sings the Blues" albümleriyle ve de özellikle "One For My Baby (And One For The Road)" parçasıyla popülaritesi tam üç yıl kalan "Harry Belafonte at Carnegie Hall" albümünü çıkardı.

1961 yılında "Jump Up Calypso" albümünü çıkardığı yıllarda stereo kayıtlar yeni yeni yapılmaya başlanıyordu. Aynı yıl Belafonte kendi adını taşıyan prodüksiyon firmasını kurdu. Her ne kadar sadık hayran kitlesi sayesinde Belafonte'nin albüm satışları gayet başarılı bir şekilde devam etse de gençliğin tam bir rock'nroll çılgınlığı içinde olduğu bu dönemde parçaları listelerde zamanla daha alt sıralarda gezinmeye başlamıştı. 1962 ve 63 yıllarında kendi prodüksiyon firmasının imzası bulunan üç tane LP çıkaran Belafonte bu albümlerde daha çok "By the Time I Get to Phoenix" ve "A Day in the Life of a Fool" gibi döneminin popüler parçalarını yeniden seslendirmeyi tercih etti.

60'lı yıllar boyunca Belafonte tam bir insan hakları elçisi ve savunucusu olarak hareket ediyor, televizyonlardaki tartışmalardaki en ateşli konuşmacı olarak sanatçı kişiliğinden daha fazla dikkat çekiyordu. 70'li yıllarda artık pek liste başarısı elde edemese de konser çalışmaları tüm görkemiyle devam ediyordu ve "Buck And The Preacher" ya da "Uptown Saturday Night" gibi filmlerdeki rolleriyle aktörlük kariyerine ağırlık veriyordu. 80'li yılların ortasında belki de bugüne kadar yapılmış en başarılı yardım organizasyonlarından biri olan, "USA For Africa"nın düzenlediği "We're the World" kampanyasındaki unutulmaz şarkıyı seslendirenlerin arasındaydı. 90'lı yıllarda ise "UNICEF"in fahri elçilerinden olmuştu. Sınıf ve ırk farkını kırabilmiş ender siyahi sanatçılardan biri olan Belafonte, bugün artık, popüler müzik alanında yaptığı çalışmalarla ve çeşitli hayır cemiyetleriyle kurduğu ilişkilerle Amerika'daki siyahların eşit haklar kazanmasına neredeyse Dr. Martin Luther King kadar etkili ve faydalı olmuş birisi olarak kabul edilmektedir.